吉田松阴因安政大狱被判处死刑6年(1859年)10月。
文久元年(1861年)12月，为加强松下村学生为中心的长州志士团结，九坂玄瑞创建了一灯钱申合组织(参与者有桂小五郎、高杉晋作、伊藤博文、山县有朋等24人)。
文久元年左右开始，久坂玄瑞与各藩志士的交流变得活跃起来，尤其是为长州、水户、萨摩、土佐四藩的尊华派结盟而努力。因此，他被称为尊王熙夷运动和反幕运动的中心人物。
长井雅乐的「航海远略策」，5月23日，藩主采用了长井雅乐的理论，说服了朝廷的熙熙攘攘。九坂玄瑞多次提出异议，试图改变藩论，但同年与宫下结婚时，公武合体的计划仍然成功。
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九坂玄瑞于是转向组织“草莽志士纠缠”。文久2年(1862年)正月14日，坂本龙马以剑术修道的名义，带着武市半平太的信来到迪，与九坂玄瑞见面。与马关豪商白石正一郎关系不错，在白石家里设立了隐瞒的地下集会所。与萨摩藩的西乡隆盛、土佐藩的吉村寅太郎和其他留在米藩、筑前藩的志士一起谋划大事。松门同志共同立下血盟，桂小五郎再次弹劾长井雅乐。于是九坂和同志在文久2年(1862年)4月一起上京，致力于扭转藩论。六月久坂玄瑞表示，袭击长井雅乐已错过良机，应再次向藩主提交长井雅乐诉状及待罪书，但他在京都比较谨慎。但与此同时，桂小五郎成功劝说长州藩藩主毛利敬亲，7月6日长井雅乐失势。
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同年8月，九坂玄瑞向藩主提交了《回澜建议》，藩主毛利敬亲采纳了这一建议，抛弃了远航策略，而《回澜建议》则成为藩论。9月，他向全国志士提出了行动计划《解腕痴言》。他的主要意见是“不要屈服于西方强大的武力，而是努力平等谈判，等到中国国力得到回应，武力得到准备，然后签订平等条约。“这贯彻了他的老师吉田松阴一直的主张，权力从幕府回到了朝廷。
同月，他解除了一向谨慎的态度，认为应该加快活动，与萨长土三藩的志士见面，并在熙熙攘攘的统治者的鼓励下下下下定决心。9月底，他与土佐藩的坂本龙马和福冈孝弟讨论了三藩组建近卫兵的问题。然后，他与熙熙攘攘的三条真正的美丽和姐妹小路建立了良好的关系。
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10月，与桂小五郎一起，督促幕府熙熙攘攘的使者进入江户，强迫幕府实施熙熙攘攘的夷山。在这方面，第二年，幕府将军德川家茂在北京接受了命令。
九坂玄瑞参加过尊王熙夷运动？尊王熙夷是什么意思？